Segundo ele mesmo costumava contar, a vocação para a carreira literária foi "descoberta" por um professor de português quando cursava o "científico" - o equivalente ao ensino médio atual -, em Ilhéus. A carreira propriamente dita teve início em Salvador, como colaborador, com traduções e contos, para os periódicos soteropolitanos Jornal da Bahia, A Tarde e Diário de Notícias. Nos anos 60, Santarrita fundou, com outros escritores, a publicação literária Revista da Bahia.
Em 1967, mudou-se para o Rio, onde foi redator dos jornais O Globo, Jornal do Brasil e Última Hora, além de ter trabalhado na revista Fatos e Fotos. Também colaborou para o jornal Folha de S. Paulo e para a revista Isto É. Aficcionado por literatura, virou referência em tradução literária no País. Transcreveu para o português mais de 120 obras, de autores como Alexandre Dumas, Philip Roth, Dashiell Hammett, Eric Hobsbawm, J. G. Ballard e Charles Bukowski.
Santarrita também escreveu romances, como A Ilha dos Trópicos, de 1990, e Mares do Sul, de 1999, este último premiado pela Academia Brasileira de Letras, em 2001. Em 2004, a ABL o homenageou pelo conjunto de sua carreira como tradutor. O corpo do escritor foi velado na Capela da Real Grandeza, em Botafogo, e enterrado no Cemitério São João Batista, no Rio.