Nascido em Ribeirão Preto, Paulo Goulart começou a carreira no rádio, quando seu pai fundou uma emissora na cidade de Olímpia, no interior de São Paulo. Lá ele trabalhou como DJ, operador de som e locutor. Estudou química, pois queria ter um "ofício" - rádio, afinal," ainda que fosse uma enorme coqueluche, não era considerada uma profissão". Foi o rádio, no entanto, que lhe abriu as portas para o trabalho como ator. Nos anos 50, ao mudar para São Paulo, fez um teste para ser locutor da Rádio Tupi. Não passou, mas acabou sendo contratado por Oduvaldo Vianna como radioator, iniciando a carreira artística.
Casado com a atriz Nicette Bruno desde 1952, Paulo era considerado um dos maiores atores nacionais e os dois formavam um dos casais mais queridos dentro e fora da televisão. Ele deixa além da esposa, os filhos Beth Goulart, Bárbara Bruno e Paulo Goulart Filho. Paulo Goulart faleceu no dia do aniversário de seu filho, Paulo Goulart Filho.
Paulo Goulart atuou em inúmeras peças de teatro, novelas e filmes. Em 1952 fez sua primeira peça teatral, quando também conheceu a atriz Nicette Bruno, com quem acabou se casando logo depois. No cinema, estreou em 1954 no filme “Destino em Apuros”, de Ernesto Remani. Já na TV, seu primeiro papel foi em "Helena", em 1952, na TV Excelsior.
Por lá participou das novelas "As Minas de Prata", "Anjo Marcado", "Os Fantoches", "A Muralha", "O Terceiro Pecado" e "Vidas em Conflito". Na TV Globo, fez diversas de novelas, como "Plumas e Paetês" (1980), "Roda de Fogo" (1986), "O Dono do Mundo" (1991), "Mulheres de Areia" (1993), "Esperança" (2002), "América" (2005), "Duas Caras" (2007), "Ti-ti-ti" (2010) e "Morde & Assopra" (2011).Seu último trabalho na TV foi a minissérie Louco por Elas (2012). Sua última atuação na frente das câmeras foi no filme "O Tempo e o Vento", do diretor Jayme Monjardim.
